본 발명은 물유리를 이용하여 제조된 습윤겔 모노리스중의 나트륨 이온을 물로 제거한 후, 강산성 조건하에서 소수성화-과립화 공정으로 소수성을 갖는 에어로겔 과립을 제조하는 방법에 관한 것이다. 본 발명에 의하면, a) 물유리:물이 1:1-1:10 중량비가 되도록 물유리(sodium silicate)를 희석하는 단계; b) 상기 희석된 물유리를 pH 3-6으로 조절한 후, 20-80℃에서 2-24시간 에이징하여 모노리스형 실리카 습윤겔을 형성하는 단계; c) 상기 모노리스형 실리카 습윤겔을 20-80℃의 물에 침지하여 Na이온을 제거하는 단계; d) 상기 모노리스형 실리카 습윤겔을 실릴화제 1-10중량%를 포함하는 n-부탄올 용액에 넣고 pH 1-5에서 환류시키고 동시에 50-1000rpm 교반속도로 교반하는 소수성화-과립화 단계; 및 e) 얻어진 에어로겔 과립을 20-250℃에서 건조하는 단계를 포함하는 소수성을 갖는 에어로겔 과립 제조방법이 제공된다. 본 발명의 방법은 (1) 물을 이용하여 모노리스 형태의 습윤겔 중의 Na이온이 충분히 제거되고 물을 이용한 Na이온 제거과정에서 계속되는 에이징으로 인하여 모노리스형 실리카 습윤겔의 강도가 증대되며, Na이온 제거를 위한 별도의 이온교환수지의 사용 및 이에 따라 공정 및 설비 추가를 필요로 하지 않고, (2) 에어로겔을 과립화하기 위한 별도의 성형장치 및 노즐등과 같이 과립화 기구를 필요로 하지 않고, (3) 과립화를 위한 별도의 첨가제, 분산제, 계면활성제, 유기용매등을 사용하지 않고 모노리스형 실리카 습윤겔을 교반하여 분쇄하며, (4) 소수성화-과립화 공정에서 소수성화 및 과립화가 동시에 행하여진다. 제조된 에어로겔 과립을 연속공정으로 분리하여 다양한 크기의 과립을 일정한 크기의 과립으로 분리(분별) 및 취합하여 다양한 등급의 과립을 생산할 수 있다. 또한, 종래의 에어로겔 과립 제조공정에 비하여 제조공정이 간단하며, 대량 생산에 적합하다. 제조된 에어로겔 과립은 투명 단열창이나 단열재의 충진재로 사용될 수 있다.